Das Grundkonzept des Wagens, das vom Besitzer Adolfo Orsi und dem Designer Giulio Alfieri festgelegt wurde, war ein schneller GT, der interessant zu fahren, aber auch komfortabel und praktisch für den täglichen Gebrauch sein sollte. Viele berühmte Kunden nahmen den 3500 GT in ihr Herz auf, darunter Fürst Rainier III. von Monaco, der Tenor Giuseppe di Stefano, die Schauspieler Alberto Sordi, Tony Curtis, Stewart Granger, Rock Hudson und Anthony Quinn. Franco Cornacchia – ein Amateurrennfahrer, der zum Maserati-Vertreter in Mailand wurde – fuhr die 3500 GTs regelmäßig zwischen Mailand und Modena auf der Autostrada del Sole und stellte dabei einen Mautrekord von 39 Minuten für rund 160 km auf. Ab 1961 war die Lucas-Kraftstoffeinspritzung als Option für den Maserati 3500 GT unter der Bezeichnung 3500 GTi erhältlich, der damit um 15 PS stärker wurde.